1921年，君毅先生被北京教育部选派赴欧洲进修。先在英国伦敦政治经济学院，后转德国柏林大学从事研究。待三年后返国时，原来的北京法专已扩建为政法大学，他仍继续在该校任教并兼经济系主任。随着君毅先生在高等教育界的声誉日渐隆起，在四川亦有相当的影响了。

川西平原夙称“天府之国”，物产丰富，人文兴盛，二千多年来，成都实为重镇，但学术教育机构，直至20世纪20年代，与国内其他发达地区比较却相形见绌。其时除成都师范大学号称国立外，其他几所高等专门学校，都是经费不充，设备简陋，不免有名无实。1926年，川中耆宿、前省长张澜深有所感，决心新建成都大学以应形势之需。

1926年，张澜创办成都大学伊始，便特聘君毅先生为成大教授，并委以兼任文、法两科学长及政治系主任。这敬躬桑梓之举，深符先生夙愿。故屡屡辞谢四川军政当局许以高位的他对此却欣然承诺，并立即展开工作。对成大的建校和发展作出了重大的贡献。

先生到任之后，即与张校长协商制订了适应时代潮流的办学方针：广延名师，严格保证教育质量；民主办校，主张学术思想自由，以求办成国内第一流的高校。但是，高校教育质量的优良，师资与经费无疑是其两大关键因素。而当时四川军阀连年混战，社会秩序欠佳，成都又僻处西陲，交通不便，省外学人视为畏途；即是川籍人士亦多不愿回归任教。然而君毅先生却不辞劳苦，殚精竭虑与多方设法和北京、南京、上海等地的川籍教授广为联系，苦口婆心地勉以服务桑梓的重大意义；另一面又与中美文化基金委员会商洽，达成为成都大学设立五个讲座教授出资，其赴川旅费及高额薪金均由该会承担。先生为成大的成长真可谓用心良苦了。结果，就先后聘请了德国葛廷根大学数理学博士、同济大学教授、蓬安人魏时珍为数学讲座教授，法国巴黎大学文学硕士、北京大学教授、成都人李幼椿为社会学讲座教授，德国爱兰根大学理学博士、北京大学教授、自流井人曹四勿为化学讲座教授，法国巴黎大学农业硕士、东南大学教授、自流井人罗元叔为生物学讲座教授，法国国家理学博士、新都人周太玄为动物学讲座教授。

此外，还聘请了武昌大学教授沈懋德、东南大学教授吕子方，德国柏林大学哲学博士郑寿麟等著名学者。经过先生的努力，最终成大的各科系都具有国内一流的人才：如法学由朱显桢、裘千昌担任，政治学由赵念非、黄季陆担任，刘星垣教授英语，西洋史则由何鲁之担任。并还礼聘川中耆宿叶秉诚、向仙樵、龚向农、林山腴等为历史、中文两系教授。次年又增聘刚返川的经学、史学新秀蒙文通为历史系教授。致初创的成都大学师资之盛，在全国来说也是名列前茅的。

本来，成大经费是筹自1926年四川各军善后会议商定的盐税拨款，但实行起来却每遭当地驻军截留，以致开支时感支绌。对此，先生为缓解经费困窘，率先倡导不受兼职薪金，并博得了全体教授响应，以示与学校同甘共苦。第二年，情况更加困难，不得已，他又身为表率地倡议“减薪助校”，全校教职员都减发薪资20%，后再减发30%，才使成大渡过了难关。为此，张澜校长曾动容地赞扬说：“吴先生公正，识大体，君子人也。”

1928年9月，张澜校长得知川中军政首脑刘湘、刘文辉、邓锡侯、田颂尧等人在资中集会。面对举步维艰的成大，张校长立刻派君毅先生前往，请增加成大经费，经过多方地联系和艰苦交涉，最后乃获得增拨盐税30万元的结果，使成大经费困难有了较大程度的缓解。次年夏天，为成大立案事，张校长又请君毅先生前往南京办理。他到南京后，适遇旧友，现任立法委员兼中央大学法学院院长戴修瓒。戴以其事务过繁，难以兼任院长职，拟荐君毅先生继任。但先生由于以成大的前途发展为念，婉言推谢，并在京、沪等地再为成大增聘教授、选购图书辛劳奔波；同时还请准南京政府财政部，核定四川盐务稽核所拨盐税45万元为成大经费专款。张校长于后有言：“吾川有大学，独后于全国务行省，而成都大学之设立，尤几经艰阻困危，始底于成。自成立迄今，为时不过数年，而学生至八百余人，科系至27班，海内外学成归国还乡及本省耆宿之任讲席者达七八十人，隐然为西南人文所萃聚。”他指出时间短而成就却不小，并加以肯定：“吴君毅先生实为成大第一功臣。”

1931年9月，国立成都大学、国立成都师范大学、公立四川大学合并为国立四川大学，王兆荣出任校长，吴君毅受聘为秘书长，仍兼法学院长及政治系主任。