在少年李四光的心目中，马君武、宋教仁已然惊为天人，相熟之后，在这两人的描述中，孙中山简直更是天外飞仙般的人物，李四光对其无法不产生一种神灵般的崇拜。在宋、马二人的教诲下，李四光渐渐分清了孙中山和康、梁的区别：康、梁主张自上而下的改革，通过皇帝朝廷实行变法；孙中山则主张自下而上变革，推翻大清王朝，推翻中国几千年的封建专制制度，建立中华民国，平均地权。

李四光的革命**和志向更加清晰了。他极力要求这两位师长兼挚友向孙中山引荐他，并提出要求参加同盟会。宋教仁神秘地冲他一笑，拍拍他的肩膀道：“莫急。该来的一定会来！”宋教仁没有打诳语，这种缘分说来就来，在李四光的记忆中，这成了最令其激动的重要事件之一。

1905年7月30日，从法国马赛经新加坡、西贡、香港，一路坐船到横滨，再马不停蹄来到东京的孙中山，出现在赤坂区松町三番黑龙会会所，召开中国同盟会筹备会，而李四光就是其中一员。

在此之前，已有一些革命团体先后建立，如黄兴的华兴会、孙中山的兴中会、蔡元培的光复会等。在这次筹备会上，兴中会来了3人，光复会来了1人，华兴会来了6人，还有60多人尚未参加任何革命团体，只有一腔热血喷薄欲出，就如李四光一样。

一个新的战斗集体就要创立了，它比以往的任何组织都更像一个组织，人数也更多，分别来自国内十个省。除孙中山以外，民主革命家黄兴、宋教仁、何香凝、刘揆一、程家柽、梁慕光、田梓琴、居觉生、刘道一、曹亚伯、冯自由、陈天华、朱执信、马君武等日后大名鼎鼎的人物尽皆出场，李四光为自己能够参加这样的盛会激动不已。更让他激动的是，曾经只能在梦里出现的孙中山先生，居然走到自己身边，摸着自己的脑袋亲切地问：“你为什么要加入同盟会呢？”

李四光大声说：“加入同盟会，要革命，不要改良。”这句话应该击中了孙中山的心，孙中山既似领袖又像慈父般地对李四光说：“好，好，你这样小小年纪就参加革命，这很好。同盟会的工作分为两个部分：一部分人准备回国举行武装起义，推翻君主专制政权；另一部分人准备在中华恢复后，把我们的国家建设得富强起来。现在，你年龄小，不必急于投身锋镝之间。我希望你努力向学，蔚为国用。”

李四光把孙中山的话字字句句牢记心里。他自觉长大了许多，特别是思想觉悟与此前相比判若两人。这也成了他在弘文学院毕业后勇于报考大阪高等工业学校，并且取得优异成绩的动力，“努力向学，蔚为国用”，从此成为他自觉走上科学救国道路的力量源泉。

会后，在孙中山的带领下，大家宣誓加入同盟会。总誓词为“驱除鞑虏，恢复中华，创立民国，平均地权”，每个人还要自书一个“个人誓词”。李四光的誓词是：“联盟人湖北省黄州府黄冈县李四光，当天发誓：驱除鞑虏，恢复中华，创立民国，平均地权。矢信矢忠，有始有卒。如或渝此，任众处罚。天运乙巳年七月三十日中国同盟会会员李四光。”

宣誓毕，孙中山向会员们祝贺道：“为君等庆贺，自今日起，君等已非清人矣。”人们正要离开会场时，轰隆一声巨响，室内后部的木板忽然坍塌。孙中山诙谐地说：“此乃颠覆满清之预兆！”众人兴奋地鼓掌欢呼。

8月20日，在东京赤坂区头山满提供的民宅二楼榻榻米房，中国同盟会正式成立。同盟会最初叫“中国革命同盟会”，后为避免日本政府反对，改为“中国同盟会”，孙中山被推举为总理，黄兴等任庶务，除制定了《军政府宣言》《中国同盟会总章》和《革命方略》等文件外，还决定在国内外建立支部和分会，联络华侨、会党和新军，成为全国性的革命组织。年仅16岁的李四光，成为中国近代第一个革命党派中国同盟会第一批会员中最年轻的一位！

会后，李四光同马君武结伴在街上走。马君武是一个性情极其耿直甚至暴烈的人，但李四光同马君武之间的气氛总是非常和谐，友谊持续了终生。这得益于李四光温婉、不与人争的豁达个性。

两人边走边愉快地交谈，不意遇着留学生监督李宝巽。李宝巽开口便说：“你们小孩子不读书，在外面干些什么我都知道，再不要胡闹。”李四光和马君武既得罪不起这位大总管，更对此人厌恶有加，懒得理睬，转身就走。李四光对马君武笑着说：“你去请他加入好不好?”马君武觉得很有趣，便扯开嗓子，在大街上肆无忌惮地哈哈了两声。

黑龙会其实是日本民间黑社会组织，旨在谋求占领中国的黑龙江土地，故名黑龙会。但在当时，黑龙会对中国民主主义革命者的帮助非常之多，这次同盟会筹备会及成立大会，地点均由黑龙会提供，首领内田良平和顾问头山满还加入了同盟会。孙中山与黑龙会的密切来往，不仅在当时被康有为抨击，更为后世很多学者诟病，但在当时“黑云压城城欲摧”的极难境地，这种外援是孙中山不想依靠但也不得不寻找的，只有聚集多方的力量才能壮大中国反政府组织的实力，中山先生自有苦衷。

功课之外的大部分时间，李四光都投入了革命行动，俨然是一名忠实的三民主义信徒，总理的嘱托让他信心倍增，革命热情极端炽热，他从不落下任何一次活动。

同盟会成立后，清政府联合日本政府对中国留学生的行为加强了控制。在光绪三十一年七月二十五日《日字第102号杨枢致清政府》的信中我们看到，清政府密托日本政府对革命党人“随时踪迹，窥其举动”；十一月二日，日本文部省发布第19号命令《收容清国人留学之公私学校章程》，共五十条，这是日、清政府勾结起来对中国留学生革命活动进行迫害、镇压的信号和标志。

东京街头立刻爆发了中国留日学生总会反对《第19号令》的游行斗争。在留学生会馆，抨击两国政府的演讲此起彼伏，蔚为壮观。李四光积极参与了游行示威，也亲自参与了会馆演讲，到处都能看到他忙碌而**的身影。大家做好了最坏的准备，为应付事变，成立了中国公学，李四光还准备同其他留日同学一起回国，用革命的**点燃国内的战火。最后，经过斗争，日本政府迫于国内外舆论的压力，答应了中国留学生提出的条件，承认了中国留日学生会馆的合法权利。斗争取得圆满胜利，李四光第一次感到了组织的力量，感到了正义与公理在黑暗势力面前的尊严。