“庚款”赴美留学的70名公费生回国后，大多经商，或投奔军阀，只有竺可桢等少数人，坚持走“科学救国”的道路。他回国后，先后执教于武昌高等师范学校和南京高等师范学校。

1920年，他受聘担任南京高师地学教授，次年，学校改称东南大学，在他主持下，建立了地学系，下设地理、气象、地质、矿物四个专业，他新任系主任。

为教学需要，他编写出《地理学通论》和《气象学》两种讲义，成为我国现代地理学和气象学教育的奠基性教材。

他看到我国没有自己的气象站，气象预报和资料竟由各列强控制，著文疾呼：“夫制气象图，乃一国政府之事，而劳外国教会之代谋亦大可耻也。”

1922年，他主持购买了各种仪器设备，定期观测温度、湿度、气压、雨量、日照等项目，逐月发行南京气候报告，这是我国自创气象事业的起点和标志。

1925年1月，东南大学发生“易长风潮”，是年夏，竺可桢离校到上海任商务印书馆编译所史地部部长，潜心著述，接连发表了《论江浙两省人口之密度》《北宋沈括对于地学之贡献与纪述》《论以岁差定〈尚书·尧典〉四仲中星之年代》等重要文章。

1926年，他到南开大学任地理学教授，就地取材，成文《直隶地理的环境和水灾》。同年作为中国科学社的代表之一，赴日本东京参加第三届泛太平洋学术会议。次年，学校又改名中央大学。在此期间，他既担任地理系主任，主持日常行政工作；又教授地学通论。

1927年秋，他在中国科学社第十二次年会上被选为理事长。

1927年北伐胜利，政府筹建中央研究院，下设观象台筹备委员会，分设天文、气象两研究所，此时，竺可桢已担任中国气象学会副会长，又被任命为气象研究所所长。

他白手起家，克服了重重困难，努力发展我国气象事业，首先领导了中国气象台站网的建设，提出了《全国设立气象测候所计划书》，计划在十年的时间内，全国建立气台10处，测候处150处，雨量测候所1000处。

到1930年元旦，中央气象研究所正式绘制东亚天气图，并发布天气预报和台风预报，这是中国人独立自主预报天气的开端。

气象所成立当年，南京北极阁气象台建成，这是我国近代气象科学事业的发祥地，也是当时我国气象科学研究中心和业务指导中心。此间，他开展了天气预报业务，拟订了《气象观测实施规程》，统一了观测时制、风力等级标准、电码型式、天气现象的编码等，开展了气象资料整编的出版业务，先后出版了《中国之温度》《中国之雨量》《中国气候资料》以及《气象月报》《气象季刊》《气象年报》等。

1934年，他发起成立了中国地理学会。

这期间，军阀混战，炮火连绵，竺可桢在兵荒马乱中，克服艰难险阻，建立了气象站，同时改用国际通用标准，取消英制记录；坚持全国所有气象电报由中央气象台集中广播。

1937年，他去香港出席远东气象会议，因港督安排晚宴时将中国代表排在末尾，他认为是在故意损害中国国格，与另两名中国代表一起愤然离席，以示抗议。