“一二·九”运动后，陶行知在中国共产党的帮助和影响下，开始积极宣传抗日，支持革命——

1931年，通缉解除，他从日本回国后，就全力以赴开展教育普及工作。他刚回到上海，就经黄炎培举荐，任《申报》的顾问，并化名“不除庭草斋夫”，发表了大量时评和杂文。

当时，蒋介石以“剿共”之名，大举进攻共产党领导的苏区。陶行知连续发表了《剿匪与造匪》等三篇时评，语惊天下地指出：“今日举国之匪，皆黑暗之政治所造成。”

国民党当局，很快查明这些文章出自陶行知之手，蒋介石大发雷霆，批示：“申报禁止邮递。”

面对国内统治黑暗，外患日深，陶行知感觉到不能只坐在校园书斋。于是他在上海创办了自然学园、儿童科学通讯学校，并主编《儿童科学丛书》等；次年，他又创建了山海工学团，提出“工以养生，学以明生，团以保生”。

1935年，他与马相伯等人发起组织“上海文化界救国会”。次年初，成立国难教育社，他被推为社长，拟订《国难教育方案》。

1936年5月，他当选为全国各界救国联合会执委和常委。次年7月，他担任了救国会的“国民外交使节”，出访欧亚非26国，宣传抗日救国。途经香港，他与沈钧儒、章乃器等人联合发表《团结御侮宣言》，主张停止内战，共同抗日。

出访欧洲期间，他曾三次拜谒马克思墓，并赋诗感叹：“光明照万世，宏论醒在下”。

他在布鲁塞尔参加世界和平大会，当选为中国执行委员。期间，国内发生国民党政府逮捕救国会领袖沈钧儒等“七君子事件”，他得知“七君子”被捕的消息时，无比气愤，立即联络杜威、爱因斯坦、罗素等世界著名人士，联名通电蒋介石，营救七君子。

沈钧儒后来回忆说：“倘若陶行知留在国内，一定和我们在一起，‘七君子之狱’就变成‘八君子之狱’了。”

1938年，他刚从海外归来，就到武汉探望了保育院的难童。并对难童们演讲：“春”代表着春风奏乐，花儿伴舞，看见“春”也就看见了中华民族的希望，把“春”字分成三部分看，便是“三”、“人”、“日”，三人为众，就意味着大家联合起来，是可以把日本帝国主义打倒的！你们看，“日”字不在“三”、“人”之下吗？说到这里，孩子们欢呼雀跃，口号不绝。同年8月，他倡导举办了“中华业余学校”，推动香港同胞们共赴国难。

1946年，李公朴、闻一多遭暗杀后，他听说国民党特务已把自己列为下一个对象，马上表示“我等着第三枪”，并给育才师生致信：“为民主死一个就要加紧感召一万个人来顶补。”