离开伯恩茅斯四天半之后，拜伦和霍布豪斯抵达葡萄牙。拜伦的脑子里充满了浪漫情趣，然而，他的胃却大唱反调，他晕船晕得厉害。拜伦对异国的风土人情十分欣赏，他在写给赫金森的信上提到：

我很喜欢这里，因为我爱吃这里的橘子，在这里还可以讲不合文法的拉丁语，而且我还参加了他们的社交活动。我骑的不是驴子就是骡子，用葡萄牙语发誓，还被蚊子咬了好几个疙瘩！

两周左右之后，拜伦对葡萄牙厌倦了，于是，他们决定骑马到西班牙去。当时西班牙境内正在进行战争，拜伦觉得此行一定会非常惊险刺激。

拜伦所料不差，这段旅行确实给他留下了深刻的印象，当然，一路上的食宿条件也比较艰苦。拜伦和霍布豪斯甚至一度没有地方住，只好和别人挤在一张**。不过，即便如此，拜伦还是对西班牙很有好感，他在给赫金森的信上说：

这里的马很棒——我们每天大约要骑马走七英里。我们的食物只有蛋和酒，我们不得不睡在硬板**不过，我的健康状况比在英国时好多了！

拜伦被西班牙壮丽雄伟的斗牛场所吸引，在《恰尔德·哈罗尔德游记》一诗中，他曾用很大篇幅来描述这里。不过，他对这种残忍的斗牛表演很反感，特别是看到牛被刺死前那种挣扎跳跃的情形。拜伦对西班牙的女孩子也印象深刻，觉得她们既多情又漂亮。

8月，拜伦一行人从直布罗陀起航离开西班牙，有一个乘客记载道：“霍布豪斯很快和船上的乘客打成一片，拜伦却因为要保持自己的身份而远远地离开人群……”三天后，拜伦虽然在白天也和船上的乘客交往，但夜晚时候，却常常显得郁郁寡欢。原来，他所喜欢的一个男仆已经离他而去了。

拜伦在离开英国前曾手拟了一份遗嘱，吩咐在自己死后要每年给这个男仆25英镑。在这份遗嘱中，他还表示：愿意将他的藏书和所有土地都送给霍布豪斯和汉森先生，每年拿出500英镑奉养他的母亲凯瑟琳。拜伦还希望死后能葬在纽斯台德庄园的地下墓穴里，而且不愿意太铺张，墓碑上只要刻上死后日期和他的缩写名字就够了。

在马耳他，拜伦遇到了一位美丽的贵妇康思达·斯宾塞·史密斯。她是奥地利驻马耳他大使的女儿，已经嫁给一位英国大臣。因为她的丈夫很崇拜拿破仑，所以常常要到其他地方避开政治纠纷。

拜伦从未和社会地位相当的女人交往过，在英国，他只和乡下姑娘、芭蕾舞娘、女仆有过风流韵事，如今和史密斯夫人的交往算是头一回。霍布豪斯以为拜伦又是逢场作戏，然而拜伦在给朋友的信中却透露：

在1809年秋天，我在地中海被一份永恒的热情所俘虏本来我们要私奔，然而，法国军人破坏了这一切她要我再等她一年

9月，拜伦和霍布豪斯搭乘一艘护送商船的英国战舰前往希腊。战舰乘风破浪而行，越接近希腊，拜伦心中越兴奋。

战舰在都拉斯靠岸，当时正下着大雨，霍布豪斯对这块阿尔巴尼亚人的土地没有多大好感，天气放晴之后，他们便动身前往地拉那，这是阿尔巴尼亚的首都。

10月，他们终于到了地拉那，那里风景十分美丽，一进城拜伦就看到一个手臂和半个身子被砍断的人悬挂在一棵树上。等他们见到驻在当地的英国军官里克上校时，他们很惊讶地发现，有人已经知道了他们要来的消息，并安排他们住在一个会说意大利语的希腊人尼可洛家里，随后，又安排他们去见阿尔巴尼亚当时的统治者阿里·巴夏。在拜访阿里·巴夏之前，拜伦在当地的裁缝店定制了一套阿尔巴尼亚人的服装，日落时分，他们终于被带到阿里·巴夏的官邸。这时，阿里·巴夏刚征服了希腊西部。他对拜伦一行格外客气，也许是因为英军刚刚从法军手中夺下了邻近好几个岛屿的关系吧。然而，拜伦却认为是他的爵位使他受到了这样的礼遇。穿着全套阿尔巴尼亚服装的拜伦被阿里·巴夏的风度所吸引，他的风度后来出现在拜伦的一首诗中。拜伦告诉他的母亲：

阿里·巴夏在一间铺满大理石的大屋子里接见我，屋子中间有一座喷泉，四面挂满了缎子帐幕，他站着迎接我，这是伊斯兰教徒至高的礼节，然后要我在他的右边他说他可以看出我是一位有身份地位的贵族。因为我有小小的耳朵、卷卷的头发、细腻白皙的手。他也表示非常欣赏我的装扮，他叫我把他当成自己的父亲，因为他对我就像对自己的亲生儿子一样。事实果真不错，他真把我当个小孩一样，一天二十几次地送杏仁、糖果、水果给我。晚上有空的时候，还常常叫我去拜访他！

10月底，拜伦带着阿里·巴夏的祝福，和一位阿尔巴尼亚人离开了地拉那。

在这次旅途中他开始作一首自传式的诗，诗的内容主要描述了他自己的冒险经历和对未来的愿望。他本来将这首诗定名为《查德·伯南游记》，后来又改名为《恰尔德·哈罗尔德游记》。以后，每次在旅途中休息时，他就不断地添加这首诗的内容。

11月，拜伦带着仆从和霍布豪斯搭乘阿里·巴夏借给他们的一艘舰艇继续旅程。途中，他们遇到了风浪。拜伦描述当时的情形：

一个乘客跟他的妻子大声叫着，希腊人向所有神明祈求，伊斯兰教徒拼命地呼唤他们的真主安拉，船长也有点惊慌，在甲板上来回地走；帆裂开了，桅杆也摇摇晃晃；夜深了，一片漆黑我披上阿尔巴尼亚斗篷，躺在甲板上静待情况的发展。幸好，有几个在船上的希腊人控制住了局势，船才在一个港口抛下锚！

经此一事之后，拜伦决定不走水路了，他们宁愿冒着被强盗抢劫的危险走山路。随行的还有50名阿里·巴夏派来的卫兵，他们吃着烤羊肉，围着篝火，合唱着阿尔巴尼亚民歌。这些粗犷彪悍的卫兵给拜伦带来了不少写诗的灵感，自然，他们也被写进拜伦的诗里了。

11月20日，拜伦一行抵达麦索隆基。这是个貌不惊人的城市，在拜伦之后的诗或信中，一次也没有提到过这块后来成为他安眠之所的土地！

拜伦雇用了一个会说当地语言的希腊人，然后渡过海湾，经过种满橄榄树的山谷，到了佩里斯特里。不过，拜伦对这个城市有些失望。当时仍有一些古希腊神庙和剧场尚未被挖掘出来，所以，他们只看到了古希腊体育场的旧址和修道院。

12月24日，拜伦终于到了他梦寐以求、渴想一见的雅典。但是，当地没有旅馆或歇脚的地方，他们只好借住在达西亚·麦克利太太家，她是一位希腊驻英领事的遗孀。

当时的雅典有一万左右的土耳其人，剩下的是希腊人和阿尔巴尼亚人，他们混居在这个四面用围墙围住的城市里。拜伦到雅典之后的第一个愿望就是走访雅典的古迹。

花了三周左右的时间，拜伦才将雅典周围的古迹浏览完毕。他对这些古迹的感觉跟一般人一样，除了伤感之外，还有些失望。可能是之前对古迹的期望过高了吧。拜伦在他的《恰尔德·哈罗尔德游记》中，很明显地表达了这种情绪。拜伦感到惋惜，以前那些美好的东西如今都逐渐失去了它们吸引人的特质！

有一次，拜伦和一位意大利画家一起去看一批即将被运回英国当做资料的石雕像，看到那些精美艺术品的一刹那，拜伦顿悟到希腊文化的博大精深。他立即兴起要保卫这些文化财产的念头，之后他开始严厉谴责那些自私的贵族，谴责他们将希腊的艺术品运回自己的国家，而忽视了对它们的保护和传承。无疑的，他这种关怀保护艺术文化的热忱，在拥护希腊独立运动的人们心目中产生了很大影响。他们对拜伦有着英雄式的崇拜。拜伦似乎也预知日后希腊人必定能光复失地，保全自己宝贵的文化遗产。

拜伦22岁生日这天，终于看到了巴特农神庙的伟大景观，那耸立在悬崖峭壁上的神庙，下面是蔚蓝的海水以及碧绿的草原。拜伦的下一个目标是要去看公元前490年雅典人击败入侵的波斯人的古战场——马拉松平原。拜伦还写了一首诗纪念希腊人民的反侵略斗争。拜伦对当时的希腊人印象极佳，在麦克利太太家也常常有舞会交际的机会。麦克利太太有三个美丽的女儿，拜伦尤其喜爱小女儿泰莉莎，他对她的感情使他能够从康思达·斯宾塞·史密斯的爱中稍微获得喘息的机会，他说：“（史密斯夫人的）迷符已经解除，不再吸引我了！”

尽管拜伦喜欢希腊的一切，但他没有改变要去波斯和印度的决定。正巧有一艘英国船要去印度，拜伦抓住这个机会，和霍布豪斯整装待发。也许他还有点舍不得离开那位可爱的希腊少女吧，他从未如此依恋一个地方，一股浓浓的离愁围绕在拜伦周围。

虽然他也曾不客气地批评希腊人，但这并未减少他对这个民族的敬佩。他说：“我喜欢希腊人。虽然他们在异族的侵略下变得非常懦弱，失去了战斗的勇气。可是，很多人还是勇敢的，而且，每个希腊人都是美丽的……”