建安二年（197），曹操欲东击吕布，又恐袁绍西扰关陇，南诱蜀汉，与之抗衡。曹操想物色一个人物去镇抚关中。荀彧向曹操推荐钟繇，说：“侍中、尚书仆射钟繇有智谋，若属以西事，公无忧矣！”于是，曹操表钟繇以侍中守司隶校尉，持节督关中诸军。钟繇至长安，移书马腾、韩遂等，抚以恩德，为陈祸福。于是，马腾、韩遂表示要效忠朝廷，并各遣子入侍为质。这样，曹操消除了西顾之忧，得以放手争夺中原。

钟繇暂驻弘农（今河南灵宝西），以抚关中。时经战乱，关中荒芜，人民几乎散尽，钟繇招纳流亡，供给耕牛、农具，使勤耕积粟，经济得以恢复。建安五年（200），曹操在官渡与袁绍决战，钟繇又送马一千匹给前线，供作战之用，大大增强了曹操的骑兵实力，对战争的胜利起了重大的作用。后曹操给钟繇的信中，将其比为汉之萧何，赞曰：“得所送马，甚应急。关右平定，朝廷无西顾之忧，足下之勋也，昔萧何守关中，足食成军，亦适当尔。”

建安七年（202），曹操率军击河北袁尚、袁谭。袁尚派所置河东太守郭援与并州刺史高干率军数万人，进攻河东。并遣使争取关中诸将联合反曹，诸将犹豫未决，欲拥兵观望成败。时匈奴南单于起兵据平阳（今山西临汾西南）以应之，钟繇率诸军围平阳。城未拔，而郭援率兵来救。其众甚盛，所经城邑皆下，部下诸将恐不胜，欲撤围避其兵锋。钟繇说：“袁氏方强，（郭）援之来，关中阴与之通，所以未悉叛者，顾吾威名故耳，若弃之去，示之以弱，所在之民，谁非寇仇，纵吾欲归，得其至乎！此为未战先自败也。”又说：“援刚愎好胜，必易吾军，若渡汾为营，及其未济击之，可大克也。”此前，钟繇又派张既去争取马腾之援。张既为陈利害，说服了马腾，于是马腾派其子马超率精兵万人与钟繇军会合。

不久，郭援率军至，未知虚实，即欲渡汾，部下阻之，不从，渡河未半，钟繇率军截击，大破之。战后，众人均言郭援已死，而不得其首。晚后，马超部将校尉南安庞德，从鞬中取出其手斩之一人头，却为郭援头。郭援为钟繇亲外甥，故繇见之而痛哭，庞德深表歉意，钟繇说：“援虽我甥，乃国贼也，卿何谢之有！”之后，南单于也举城降。

建安十年（205），已降曹之并州刺史高干复反，河内张晟、弘农张琰等起兵应之，河东官吏卫固、范先也发兵作乱。钟繇复率部下及关中诸将合击张晟等，破之，斩张琰、卫固，其余党徒赦之（《三国志·张既传》）。

建安十六年（211）三月，曹操为消灭关中割据势力，派钟繇声讨汉中张鲁，夏侯渊等将兵出河东，与钟繇会合入关。马超、韩遂等被逼，皆反。七月，曹操率诸军进攻关中，由于钟繇的多年经营，关中及司隶校尉所属之河东等郡农业恢复，民户增加。曹操“得以为资”，很快击败马超、韩遂，取得关中，曹操表钟繇为前军师。