1927年春，徐志摩与胡适、邵洵美等人筹设新月书店于上海，胡适任董事长，张禹九任经理。6月开始筹创《新月》月刊。秋，应光华大学聘，担任翻译、英文小说派别等课教授，并兼任东吴大学法学院英文教授。冬，泰戈尔过沪回印度，与之相见。

1928年，徐志摩仍在光华大学、东吴大学法学院、大夏大学等校授课。3月10日，《新月》创刊号出版，3月17日偕陆小曼回硖石。6月，开始第三次欧游，与王文伯一同出国，至日本、美国、英国、法国、印度，年底回国。

1929年上半年，在上海光华大学、南京中央大学英文系任教，辞去东吴大学、大夏大学教授之职，同时应中华书局之聘，兼任中华书局编辑。1月19日，梁启超逝世，参加梁启超悼念活动。3月中旬，泰戈尔再次来华。

1930年上半年，仍在上海光华大学、南京中央大学任教，并任中英文化基金委员会委员，兼中华书局、大东书局编辑。5月，在上海主持召开笔会中国分会筹备会。秋，再拟办《诗刊》；辞南京中央大学教职，应胡适邀请到北京佐助北大教务，期间仍兼任光华大学课和中华书局编辑，曾到沈阳探望林徽音。冬，光华大学起学潮，徐志摩离开光华大学。

1931年1月，《诗刊》创刊，徐志摩任主编。2月，应胡适之邀，到北京大学英文系任教授，并兼任北京女子大学教授。3月，当选为笔会中国分会理事。4月，母亲钱太夫人病逝于硖石，南归。暑后，宴客于上海。11月19日，由南京乘飞机去北京，途中遇雾，机坠身亡，终年35岁。