在爱因斯坦回到柏林定居后，“上帝不会掷骰子”的观念开始动摇。1924年，法国巴黎的一个年轻的研究生路易·德布罗意王子（1892—1987）向他的导师郎之万教授（1872—1946）提交了他的毕业论文，提出了一个比爱因斯坦相对论更匪夷所思的观点。郎之万身为反法西斯知识分子警觉委员会的创始人之一，是一个政治激进分子。但是他也被德布罗意理论的大胆性所震惊。虽然郎之万认为德布罗意的工作相当荒唐，但是考虑到玻尔的“定态”轨道理论乍看也很古怪可笑，他认为他学生的文章里或许揭示了某些真实的规律。

德布罗意注意到在爱因斯坦的光学“启蒙式观点”中，把物质粒子的一些性质（例如能量、动量等）赋予光子，将会有利于物理现象的解释。受此启发，德布罗意也在力学中引入了类似的“启蒙式观点”。为了解决在研究亚原子微粒（组成原子的粒子）运动时遇到的困难，他提出可以把波的性质赋予粒子。他假设，如同光子的运动是由形成光的电磁波所决定的，粒子的运动也是由一种他起名为“物质波”[32]的新型波所引导或“操纵”的。根据这一观点，玻尔理论中“定态”轨道是不同德布罗意波之间干涉相长作用形成的驻波，其他轨道由于干涉相消作用而无法存在。这种现象与光的小孔干涉现象原理相同。当光线通过小孔时，会形成的明暗相间的图样，某一位置是亮的还是暗的，这取决于不同方向传来的光波在那一点相遇时，振幅是相互叠加增强、还是相互抵消的。德布罗意波的波长与粒子的动量成反比，而且只有在粒子质量极其小的情况下才可以被观测到，因此亚原子微粒则是体现波动性的好例子。对于一些日常物体，如台球等，它的德波罗意波长太小，因此其波动性很难被观测到。

两年之后，奥地利物理学家、量子力学奠基人埃尔温·薛定谔（1887—1961）在德布罗意思想的基础上发展了一套崭新的原子理论，可以描述原子尺度的微观粒子在任何力场下的运动。在玻尔的原子物理理论中，为了能够圆满地解释物理现象，牛顿定律和新的假设（定态轨道）混杂在一起。而薛定谔理论自成一体，对于微观粒子的现象同样能给出满意的解释。

起初，德布罗意和薛定谔都假设粒子和决定粒子运动的“操纵”波之间的关系是严格的因果关联。但是在1926年，德国犹太裔理论物理学家、同位量子力学奠基人的马克斯·玻恩（1882—1970）和数学物理学家P·约当[33]（1902—1980）将德布罗意波的强度解读为单位空间内粒子的平均数量。如此，物质波强度和粒子数之间的关系与光强和光子数量之间的关系完全一致。

由德布罗意、薛定谔和玻恩发展的这一套理论不能计算出原子尺度下粒子的准确位置，只能计算出它们的平均位置；这一理论更注重物质粒子的波动性，因此被人称为波动力学。这个理论也不能精确预测出确定的未来可观测事件，只能计算出事件发生的概率。例如，我们无法预测实验中一个粒子或光子会击打在接收屏的哪个点，只能知道屏幕的每一点接收到的粒子数将占入射粒子流的百分之几。如果科学理论的预测仅限于此，那么正如爱因斯坦所说，“上帝确实会掷骰子”。

在1927年，物质的波动性得到了证实，实验结果令人瞠目结舌。美国物理学家克林顿·J·戴维森（1881—1958）和他的助手L·H·革末（1896—1971）发现，电子束穿过金属晶格时会发生衍射现象，这与光的光栅衍射以及X射线的晶体衍射现象完全一致。衍射向来被看作一种波特有的现象，在戴维森—革末实验证实了德布罗意物质波的存在之前，人们实在难以想象电子这样的物质粒子也能发生衍射，甚至根据电子的衍射图样计算出的电子波长与德布罗意的理论预言也完全吻合。

同时期，一个年轻的德国人，后来被奉为量子力学的主要创始人和哥本哈根学派的代表人物沃纳·海森堡（1901—1976）用另外一种方式揭示了微观粒子和辐射之间的相互作用。他彻底打破了牛顿力学中“粒子位置的变化必须是连续可追踪的”这一基本观念。

爱因斯坦的广义相对论以“马赫的要求”（Mach's requirement）为出发点，即一个物理理论最终应该给出可测量量之间的关系，因此“绝对运动”被“相对于物质体”的运动所取代。海森堡也基于类似的出发点，既然在自然规律下不可能通过实验测量出电子的运动路径，我们也无须关心电子在原子中的准确位置应该如何计算。原子唯一的可测量性质是其辐射的电磁波强度和频率。因此，海森堡建议发展一套以辐射振幅和频率为基本量来描述亚原子尺度现象的理论。这意味着描述微观粒子运动时彻底摒弃了以“位置和速度”为基本概念的机械力学。如果我们采取海森堡的做法，亚原子粒子（如电子和光子）将不再是牛顿体系中的“完备粒子”，因为它们的行为无法用牛顿力学预测。它们只是具有部分粒子特性的物理对象。

这种描述方法后来被称为量子力学（quantum mechanics）。海森堡到哥本哈根之后，他与尼尔斯·玻尔合作，改进了这套方法，使其在逻辑上更自洽。